Jul 23, 2023
Глубокие бескислородные водоносные горизонты могут выступать в качестве поглотителей урана из-за микробиологического загрязнения.
Communications Earth & Environment, том 4, Номер статьи: 128 (2023 г.) Цитировать эту статью 2036 Доступ 34 Подробности Altmetric Metrics Поглощение урана (U) вторичными минералами, такими как карбонаты и
Коммуникации Земля и окружающая среда, том 4, Номер статьи: 128 (2023) Цитировать эту статью
2036 Доступов
34 Альтметрика
Подробности о метриках
Поглощение урана (U) вторичными минералами, такими как карбонаты и сульфиды железа (Fe), которые встречаются повсеместно на Земле, может быть значительным в глубоких бескислородных средах по сравнению с поверхностными условиями из-за различных условий окружающей среды. Тем не менее, знания о путях восстановительного удаления урана и связанном с ним фракционировании между изотопами 238U и 235U в глубоких бескислородных системах подземных вод остаются неясными. Здесь мы показываем бактериальную деградацию органических компонентов, которая влияет на образование сульфидных частиц, способствуя восстановлению геохимически подвижного U(VI) с последующим захватом U(IV) кальцитом и сульфидами железа. Изотопные характеристики, зарегистрированные для U и Ca в образцах трещинной воды и кальцита, дают дополнительную информацию о характере восстановления U(VI) и скорости роста кальцита. Эффективность удаления урана из подземных вод, достигающая 75% в секциях скважин в трещиноватом граните, и избирательное накопление урана во вторичных минералах в подземных водах с чрезвычайно дефицитом урана показывают потенциал этих широко распространенных минералогических поглотителей урана в глубоких бескислородных средах.
Уран (U) — повсеместно встречающийся микроэлемент, встречающийся в низкотемпературных карбонатных минералах, осадках и горных породах. Эти карбонатные материалы, содержащие уран, широко используются для фундаментальных исследований, включая геохронологию, океанические палеоокислительно-восстановительные исследования и экологические показатели. В последних исследованиях используется характеристика фракционирования изотопов 238U/235U (δ238U) в качестве конкретного показателя окислительно-восстановительных и связанных с ними изменений климата на протяжении геологической истории Земли1,2,3,4,5,6. Напротив, лишь ограниченное количество исследований δ238U ограничивает локальное воздействие на окружающую среду после инженерной деятельности, такой как добыча урана и связанные с ней окислительно-восстановительные возмущения7,8,9. Поскольку ожидается значительное фракционирование изотопов U, главным образом при восстановлении U(VI), наибольший интерес вызывают системы, включающие в себя большое количество редокс-активных частиц, например сульфиды железа (Fe). О появлении повышенного содержания U в виде U(IV) сообщалось в нескольких богатых U древних кальцитах10,11,12, но для этих систем еще не было проведено никаких анализов фракционирования изотопов U. Было высказано предположение, что высокий коэффициент распределения U, обнаруженный в бескислородных системах, может быть результатом структурного включения U(IV) во вторичные минералы13. Однако это еще не подтверждено, поскольку не существует связанных доказательств наличия структурного U (IV) в кальците, образовавшемся в восстановительных условиях, в сочетании с высоким коэффициентом распределения, подтвержденным анализами воды и минералов.
Недавние лабораторные исследования были направлены на лучшее понимание механизмов фракционирования изотопов U, которые могли бы связать сигнатуры δ238U с локальными и глобальными окислительно-восстановительными условиями14,15. Однако эти связи остаются неуловимыми и недостаточно изученными применительно к глубоким бескислородным, микробным средам горных пород. Текущие оценки показывают, что в глубинной биосфере находится большая часть микробной жизни на Земле и значительное количество биомассы16. Поскольку микробы катализируют разложение органических веществ, способствуя образованию вторичных минералов, таких как кальцит13,17 и сульфиды железа18,19, и, таким образом, влияют на экологическую подвижность микроэлементов, таких как U, существует острая необходимость изучения микробиологически опосредованной Восстановление урана и связанное с ним фракционирование изотопов урана в недрах. Недавнее исследование сообщило об образовании некристаллических частиц U(IV), образующихся в отложениях в результате микробной активности, на основании обнаружения положительных сигнатур δ238U9. Хотя последнее и другие недавние исследования были сосредоточены либо на древних системах в различных природных образцах1,3,10,11,20,21,22,23, либо на лабораторных экспериментах24,25,26 (соответствующие публикации показаны в Дополнительной информации (SI) и дополнительную таблицу 1), исследования современных карбонатов, включающие анализ сигнатур δ238U, связанных с видообразованием U в разбавленных экологических системах, редки.