Глубокие бескислородные водоносные горизонты могут выступать в качестве поглотителей урана из-за микробиологического загрязнения.

Блог

ДомДом / Блог / Глубокие бескислородные водоносные горизонты могут выступать в качестве поглотителей урана из-за микробиологического загрязнения.

Jul 23, 2023

Глубокие бескислородные водоносные горизонты могут выступать в качестве поглотителей урана из-за микробиологического загрязнения.

Communications Earth & Environment, том 4, Номер статьи: 128 (2023 г.) Цитировать эту статью 2036 Доступ 34 Подробности Altmetric Metrics Поглощение урана (U) вторичными минералами, такими как карбонаты и

Коммуникации Земля и окружающая среда, том 4, Номер статьи: 128 (2023) Цитировать эту статью

2036 Доступов

34 Альтметрика

Подробности о метриках

Поглощение урана (U) вторичными минералами, такими как карбонаты и сульфиды железа (Fe), которые встречаются повсеместно на Земле, может быть значительным в глубоких бескислородных средах по сравнению с поверхностными условиями из-за различных условий окружающей среды. Тем не менее, знания о путях восстановительного удаления урана и связанном с ним фракционировании между изотопами 238U и 235U в глубоких бескислородных системах подземных вод остаются неясными. Здесь мы показываем бактериальную деградацию органических компонентов, которая влияет на образование сульфидных частиц, способствуя восстановлению геохимически подвижного U(VI) с последующим захватом U(IV) кальцитом и сульфидами железа. Изотопные характеристики, зарегистрированные для U и Ca в образцах трещинной воды и кальцита, дают дополнительную информацию о характере восстановления U(VI) и скорости роста кальцита. Эффективность удаления урана из подземных вод, достигающая 75% в секциях скважин в трещиноватом граните, и избирательное накопление урана во вторичных минералах в подземных водах с чрезвычайно дефицитом урана показывают потенциал этих широко распространенных минералогических поглотителей урана в глубоких бескислородных средах.

Уран (U) — повсеместно встречающийся микроэлемент, встречающийся в низкотемпературных карбонатных минералах, осадках и горных породах. Эти карбонатные материалы, содержащие уран, широко используются для фундаментальных исследований, включая геохронологию, океанические палеоокислительно-восстановительные исследования и экологические показатели. В последних исследованиях используется характеристика фракционирования изотопов 238U/235U (δ238U) в качестве конкретного показателя окислительно-восстановительных и связанных с ними изменений климата на протяжении геологической истории Земли1,2,3,4,5,6. Напротив, лишь ограниченное количество исследований δ238U ограничивает локальное воздействие на окружающую среду после инженерной деятельности, такой как добыча урана и связанные с ней окислительно-восстановительные возмущения7,8,9. Поскольку ожидается значительное фракционирование изотопов U, главным образом при восстановлении U(VI), наибольший интерес вызывают системы, включающие в себя большое количество редокс-активных частиц, например сульфиды железа (Fe). О появлении повышенного содержания U в виде U(IV) сообщалось в нескольких богатых U древних кальцитах10,11,12, но для этих систем еще не было проведено никаких анализов фракционирования изотопов U. Было высказано предположение, что высокий коэффициент распределения U, обнаруженный в бескислородных системах, может быть результатом структурного включения U(IV) во вторичные минералы13. Однако это еще не подтверждено, поскольку не существует связанных доказательств наличия структурного U (IV) в кальците, образовавшемся в восстановительных условиях, в сочетании с высоким коэффициентом распределения, подтвержденным анализами воды и минералов.

Недавние лабораторные исследования были направлены на лучшее понимание механизмов фракционирования изотопов U, которые могли бы связать сигнатуры δ238U с локальными и глобальными окислительно-восстановительными условиями14,15. Однако эти связи остаются неуловимыми и недостаточно изученными применительно к глубоким бескислородным, микробным средам горных пород. Текущие оценки показывают, что в глубинной биосфере находится большая часть микробной жизни на Земле и значительное количество биомассы16. Поскольку микробы катализируют разложение органических веществ, способствуя образованию вторичных минералов, таких как кальцит13,17 и сульфиды железа18,19, и, таким образом, влияют на экологическую подвижность микроэлементов, таких как U, существует острая необходимость изучения микробиологически опосредованной Восстановление урана и связанное с ним фракционирование изотопов урана в недрах. Недавнее исследование сообщило об образовании некристаллических частиц U(IV), образующихся в отложениях в результате микробной активности, на основании обнаружения положительных сигнатур δ238U9. Хотя последнее и другие недавние исследования были сосредоточены либо на древних системах в различных природных образцах1,3,10,11,20,21,22,23, либо на лабораторных экспериментах24,25,26 (соответствующие публикации показаны в Дополнительной информации (SI) и дополнительную таблицу 1), исследования современных карбонатов, включающие анализ сигнатур δ238U, связанных с видообразованием U в разбавленных экологических системах, редки.

double-crystal monochromator. Several XANES spectra were recorded, 15 min each, until a desired spectral quality of the average of the scans was achieved. To minimize possible beam damage effects, each spectrum was collected at a new position on a U-rich rim area of 30 µm × 150 µm. Preliminary spectra analysis was done using PyMca software85, and normalized with the ATHENA program from DEMETER software package86. µXANES spectra collected at different microfocus beamlines were aligned by comparing the positions of the first inflection points determined for the same calcite material./p> double-crystal monochromator87. Calcite crystal was packed into a double layer of 50 µm Kapton tape and mounted on a motorized three-axis sample stage, positioned at 45° to the incident beam. EXAFS spectra were recorded in a fluorescence mode using Canberra SXD-7 SDD coupled to Quantum Detectors Xspress3 DXPs. In total, 122 scans were recorded 20 min per scan in nine discrete spots. Data were extracted, and Fourier transforms were applied over the k-range 2.5–8.5 Å−1 using the ATHENA and ARTEMIS programs from the IFFEFIT program package86. The fit was performed in R space for the 1.00–4.10 Å range. The scattering paths were generated with the FEFF8.2 code implemented in ARTEMIS using calcite crystal structure (AMCS database no. 0017866). Two short U-O1 and U-O2, one U-C, and long U-O (denoted as U-O3) and one U-Ca single scattering paths (in total, five) were used to fit the EXAFS spectrum. A shell-by-shell modeling approach was followed in the EXAFS analyses. The coordination number of U-C, U-O3, and U-Ca were fixed at 6. The amplitude reduction factor was set to 1. Other parameters were varied./p>